По окончании карьеры футболиста Унаи Эмери получил от руководства своего тогдашнего клуба «Лорка» предложение занять вакантный пост главного тренера. Первый же сезон был для молодого тренера успешным: команда под его руководством заняла 4-е место в дивизионе, поднявшись из Сегунды Б в Сегунду. Не менее успешным был и следующий сезон: «Лорка» заняла довольно высокое для новичка 5-е место, а сам Унаи Эмери заслуженно получил приз Мигеля Муньоса как лучший тренер дивизиона. Следующий сезон Унаи Эмери начал в новой команде: его пригласила «Альмерия». Как показало дальнейшее, руководство клуба не ошиблось с выбором тренера: команда, всего 5 лет назад игравшая в Сегунде Б, вышла в Примеру, а Унаи Эмери второй год подряд был назван лучшим тренером дивизиона. Дебютный для тренера и команды сезон в Примере в целом был успешным: «Альмерия» закрепилась в лиге, заняв 8-е место, а Унаи Эмери по окончании сезона получил предложение возглавить один из грандов испанского футбола — «Валенсию». 22 мая 2008 года тренер подписал с «Валенсией» контракт на 2 года. Несмотря на то, что первый сезон «Валенсии» под руководством молодого тренера получился неровным — команда долгое время шла в лидирующей группе, но под конец сезона, потерпев ряд чувствительных поражений, скатилась на итоговое 6-е место — руководство клуба заверило, что кредит доверия не исчерпан и Унаи Эмери продолжит работу на своём посту и в следующем сезоне. В мае 2010 года, ещё до окончания сезона 2009/10 (по итогам которого «Валенсия» заняла 3-е место и добилась права выступать в следующем розыгрыше Лиги чемпионов), Унаи Эмери продлил соглашение с клубом